Valorisation des matériaux supportés VO2/MxOy (ZrO2, SiO2, CeO2) dans la réaction d’oxydation du cyclohexène avec TBHP comme oxydant

Abstract

Ce travail a été consacré à la préparation de catalyseurs à base de Vanadium supportés sur des oxydes simples (SiO2, CeO2) afin de les tester dans les réactions d’époxydation du cyclohexène avec le l’hydroperoxyde de tertiobutyle comme oxydant. Nos matériaux préparés par imprégnation avec 5 % en teneur de vanadium subissent une calcination suivi d’une réduction à 400 °C., afin d’obtenir un degré d’oxydation de +IV c'est-à-dire du VO2 supportés. Le solide VO2/SiO2 possède une structure amorphe avec une isotherme de type III et une surface de 233 m2 /g , tandis que le VO2/CeO2 présente une structure fluorite, cubique à faces centrées avec d’isotherme type IV et une surface de 58m2 /g. L’analyse IRTF montre des bandes caractéristiques de la vibration couplée entre les liaisons V=O et V-O-V. Les performances de ces catalyseurs ont été étudiées dans la réaction d’époxydation du cyclohexène avec le TBHP comme oxydant. Les effets de solvant et de températures ont été discutés. Les résultats montrent que les meilleures performances catalytiques ont été obtenues en présence de 5% VO2/SiO2 à 65 °C et d’heptane comme solvant après 4h de réaction, en formant l’époxyde produit majoritaire, qui peut être transformé en diol. L’effet de la méthode de préparation du 5%VO2/SiO2 sur la réaction l’époxydation du cyclohexène indique que l’imprégnation est plus efficace par rapport à la méthode sol-gel, où le catalyseur est stable pendant 3 cycles de réaction. Après une étude cinétique, la réaction est d’ordre 2 possédant une énergie d’activation de l’ordre de 88 Kj.