SYNTHESE DES MATERIAUX X%CeO2/SiO2: APPLICATION Á L’OXYDATION DU CYCLOHEXENE

Abstract

L’objectif de notre étude était de préparer des matériaux avec des variétés de teneurs en cérium X%CeO2/SiO2 (X=2,5 ; 5 ; 10) par imprégnation, les caractériser avec les différentes méthodes d’analyses texturales et structurales et enfin de tester leurs performance dans l’oxydation du cyclohexène avec l’hydroperoxyde d’hydrogène comme oxydant. *La mesure de surface spécifique et volume poreux (BET) a montré que tout nos échantillons présentent des isothermes de type IV avec des boucles d’hystérésis de type 3, ainsi que la surface spécifique diminue avec l’augmentation de la teneur en cérium. *L’infrarouge à transformée de fourrier des bandes de vibration de liaison Ce-O, vibration d’élongation symétrique Si-O-Si, vibration d’élongation asymétrique Si-O￾Si, vibration de groupes (Si-OH), alors qu’on a pas remarqué la présence d’une bande de liaison Ce-O-Si. *La diffraction des rayons X a indiqué la présence de la silice amorphe ainsi que la présence de la cérine fluorine, et a montré aucune existence d’autre phase ou composé. *les différentes teneurs en cérium de 2,5 ; 5 ; 10 dans le matériau CeO2/SiO2 ont été testé et le 5 % a présenté les meilleures performances catalytique. *En présence de ces catalyseurs, la réaction est orientée vers l’oxydation allylique, malgré que la teneur en cerium soit atteinte à 50%.Résultat inattendu du fait que la cérine possède un pouvoir oxydo-réducteur important. *L’effet de la température a été testé et il s’est révélé que 65° C est la température adéquate pour une meilleure activité catalytique. L’étude cinétique a été également développé d’où l’énergie d’activation et l’ordre 2 de la réaction ont été déterminées. *l’étude de la lixiviation a été réalisée et a montré que la réaction s’effectue bien en catalyse hétérogène, cependant l’étude de la stabilité a révélé que le catalyseur n’est pas très stable. *Le seul résultat inattendu était l’orientation de la réaction vers l’oxydation allylique et l’obtention de Cyclohexanone comme produit majoritaire. *Dont le but d’expliquer les résultats obtenus dans la réaction d’oxydation du cyclohexène avec TBHP comme oxydant, nous proposons en perspective : 1- Caractériser les échantillons avec l’IR pyridine afin de déterminer les propriétés acide 2- Apporter des modifications dans la méthode de préparation principalement le temps de mélange entre le support et la phase active. Conclusion générale et perspectives 39 3- Préparer d’autres matériaux en utilisant la cérine comme support et la silice phase active. 4- tester d’autres méthodes de préparation telle que la co-précipitation. 5- Etudier l’effet de la concentration de l’oxydant sur la réaction d’oxydation du cyclohexène et sur la stabilité du catalyseur.