Etude du premier principe des propriétés électroniques, optiques et mécaniques des matériaux hôtes

Abstract

Nous étudions les propriétés électroniques, thermodynamiques et de liaison du matériau hôte ThGeO4 à l'aide d'une méthode de pseudopotentiel dans le cadre de la théorie de la densité fonctionnelle. On a découvert que ThGeO4 de type zircon subissait une transition de phase induite par la pression vers la structure tétragonale en scheelite et au-delà vers la structure en fergusonite monoclinique. L'accent est mis sur les tendances de la stabilité dynamique et du comportement anisotrope liées à la transition de phase structurelle. Les composants de dilatation thermique linéaires et cubiques montrent une dépendance directionnelle différente en fonction de la température pour les polymorphes étudiés du composé. Il a été déterminé que l'origine de la différence dans l'expansion des cellules unitaires était liée à la distorsion du dodécaèdre ThO8. L'analyse de la dispersion non covalente des structures de zircon et de scheelite révèle un contrepoids entre les interactions déstabilisantes dues à la surpopulation stérique et les interactions actuelles attractives et répulsives. We investigate the electronic, thermodynamic and bonding properties of the ThGeO4 host material by means of pseudo-potential method within the framework of density functional theory. Zircon-type ThGeO4 is found to undergo a pressure-driven phase transition to tetragonal scheelite structure, and beyond to monoclinic fergusonite ones. Emphasis is placed on the trends of the dynamical stability and anisotropic behavior related to structural phase transition. Linear as well as cubic thermal expansion component show a different directional dependence as a function of temperature for the investigated polymorphs of the compound. The origin of the difference in the unit cell expansion is found to be related to the distortion of the ThO8 dodecahedra. The analysis of the non-covalent dispersion of the zircon and scheelite structures reveals a counter-balance between destabilizing interactions due to steric crowding and the current attractive and repulsive ones.