MgIn2Se4 sous contraintes, étude des liaisons fortes et faibles, étude ab initio

Abstract

Le sujet de cette thèse porte sur l’étude de l’effet de la pression hydrostatique sur le composé MgIn2Se4. Afin de réaliser cet objectif, nous avons effectué une étude ab-initio basée sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT). Les résultats relatifs à la stabilité dynamique montrent que MgIn2Se4 se cristallise aux conditions ambiantes dans la structure rhomboédrique R¯3m. Du fait de la nature compressible du composé étudié, ce dernier subit plusieurs transformations structurelles selon la séquence : spinelle direct −→ spinelle inverse −→ LiTiO2-type −→ ¯I4. Toutefois, l’inclusion de l’effet thermique montre que la structure du spinelle directe F d¯3m est métastable. Aussi, l’analyse dynamique via les spectres de phonon montre que seule la transition vers la structure inverse et de l`a vers celle de type LiTiO2 est favorable. Notre travail donne aussi une vue sur l’évolution des gaps et de leur collapse lors de l’application de la pression sur le MgIn2Se4. Enfin, les approches (AIM) et (NCI) ont aussi permis de visualiser les propriétés de la liaison chimique et donner une explication adéquate liant des interactions subsistantes dans le composé à son comportement envers la pression appliquée The subject of this thesis is the study of the effect of hydrostatic pressure on the compound MgIn2Se4. In order to achieve this goal, we performed an ab-initio study based on density functional theory (DFT). The dynamic stability results show that MgIn2Se4 crystallizes at room temperature in the rhombohedral structure R¯3m. Due to the compressible nature of the studied compound, the latter undergoes several structural transformations according to the sequence of direct spinel −→ inverse spinel −→ LiTiO2 -type −→ ¯I4. The inclusion of the thermal effect, on the other hand, demonstrates that the direct spinel structure F d¯3m is metastable. Also, dynamical analysis via phonon spectra shows that only the transition to the inverse structure and from there to that of the LiTiO2 -type is favorable. Our findings also shed light on the evolution and collapse of gaps when MgIn2Se4 is subjected to pressure. Finally, the (AIM) and (NCI) approaches have also permitted to visualize the properties of the chemical bond and to provide an adequate explanation linking the interactions remaining in the compound to its behavior towards the applied pressure.